Syntesen av silisiumnitrid ble først rapportert i 1857 av Henri Edouard Saint-Claire Deville og Friedrich Wöhler. I deres syntese ble en digel som inneholdt silisium plassert i en digel fylt med karbon og oppvarmet for å redusere penetrasjonen av oksygen. De rapporterte om et produkt de kalte silisiumnitrid, men klarte ikke å bestemme dets kjemiske sammensetning.
I 1879 tilberedte Paul Schutzenberger produktet ved å varme silisium blandet med foringsmateriale (en pasta som kan brukes som smeltedigelforing, laget ved å blande kull, kullbrikett eller koks med leire) i en masovn og rapporterte det som en forbindelse med sammensetningen Si3N4. I 1910 forberedte Ludwig Weiss og Theodor Engelhardt Si3N4 ved å varme opp elementært silisium i rent nitrogen. I 1925 syntetiserte Friederich og Sittig silisiumnitrid ved å varme opp silisiumdioksyd og karbon i en nitrogenatmosfære til 1250-1300 grader ved å bruke termisk reduksjon av karbon.